Damunt de la Sagristia de l’Església Major hi havia dues sales de les mateixes dimensions a les quals s’accedia per una escala des del pòrtic, comunicant-les amb el pati de l’entrada al Claustre gran. Una d’elles era la Biblioteca de la Cartoixa i l’altra l’Arxiu, en paraules de Don Vicente Simón Aznar «La Biblioteca era molt nodrida i rica en incunables contenint, segons inventari que es va fer a l’exclaustració, 1.349 volums de diverses mides i infinitat de matèries i autors i, especialment, d’obres escrites pels monjos professos de la Cartoixa de Valldecrist».
Els fons més valuosos de l’arxiu i biblioteca es dispersaren després de l’exclaustració: Arxiu de la catedral de Sogorb, Biblioteca de Catalunya, Arxiu Històric Nacional, Arxiu del Regne de València i Arxiu-Biblioteca de la cartoixa de Porta Coeli.